È uno dei giocatori rivelazione nella squadra rivelazione del campionato alla seconda esperienza in Serie A, dopo la non brillante esperienza con la Roma, con le sole 5 presenze da gennaio a maggio 2014, e si è conquistato il posto da titolare nella difesa dell’Atalanta. A differenza dei suoi compagni di reparto, Caldara e Masiello, non è ancora riuscito ad andare a segno in campionato, trovando la via della rete contro la Cremonese in Coppa Italia ad agosto, mentre contro il Pescara prima della sosta ha sfiorato un clamoroso goal con la mossa dello scorpione- Nonostante questo, Rafael Toloi si è lentamente confermato come uno dei perni nello scacchiere disegnato da Gian Piero Gasperini: per somma di minuti giocati, il brasiliano è il quarto in rosa, dietro a Gomez, Masiello e Kurtic e con 24 presenze ha già eguagliato la statistica dello scorso anno.
A Tuttomercatoweb il suo procuratore, Andrè Castilho, ha rilasciato una breve intervista in cui parla del momento del suo assistito, del suo futuro e su ciò che aspetta il club bergamasco: “Toloi è identificato con l’Atalanta. Bergamo è una città che lo ha accolto molto bene, anche la famiglia si è ambientata in fretta”. La stagione sta procedendo di bene in meglio, e la possibilità di una qualificazione in Europa League è sempre più concreto: “Se i nerazzurri continuano a vincere... certo che ci pensa, anche perché oramai è questo l'obiettivo per questa stagione”.
A livello personale invece, l’obiettivo di Toloi è chiaro: “Nella sua testa c'è solo l'intenzione di migliorare partita dopo partita”. Il difensore è in possesso anche del passaporto italiano, ma l’agente è chiaro sui sogni di Toloi: “Rafael vuole assolutamente giocare nella Nazionale brasiliana un giorno. Sa anche che se continua a giocare così con l'Atalanta pure Tite potrebbe dargli un'opportunità”.